Elektrokemisk promovering af katalytisk NOx-reduktion

Formålet med foreliggende projekt var at undersøge mulighederne for at påvirke den katalytiske reduktion af NO på gunstig vis ved hjælp af en påtrykt elektrisk spænding (elektrokemisk promovering). Ved at øge katalysatorens aktivitet var det forhåbningen at processen kunne bringes til at fungere tilstrækkeligt effektivt til at overholde de lovmæssige emissionskrav ned til 130 grader C. Nuværende katalytisk reduktion kræver opvarmning af røggassen, hvilket fordyrer processen betragteligt. Det meste af det forudgående arbejde vedrørende elektrokemisk promoverede katalytiske processer har været gennemført med oxidionledende faststofselektrolytter ved høje temperaturer (>500 grader C). I polymerbrændselscelleteknologien udviklet på Kemisk Institut er elektrolytten et protonledende materiale og anvendelsestemperaturer kan være mellem 80 og 200 grader C. Den faste polymer er mekanisk stærk med lav gaspermabilitet, god homogenitet og god elektrisk konduktivitet. Således kan membranen benyttes som support for elektroder, hvilket simplificerer designet af det elektrokemiske system betydeligt. Endvidere er optimering af parametre så som porøsitet, porevolumen og pore-størrelsesdistribution relativt let. Polymermembranernes gode mekaniske fleksibilitet gør dem lette at forsegle, simple at håndtere og mindre vedligeholdelseskrævende under kørsel som en del af et elektrokemisk system. Den mest almindelig brugte polymermembran for elektrokemiske systemer er lavet af perflourocarbon sulfonsyre (PFSA) monomer. Konduktiviteten af PFSA-membraner er afhængig af tilstedeværelsen af vand til at solvere protonerne fra sulfonsyregrupperne. God konduktivitet opnås således kun med god fugtning. Et andet problem forbundet med PFSA-membranerne er det høje elektro-osmotiske træk af vand, hvilket betyder at protonledningen 'haler' vandmolekyler med sig. Derfor er det vigtigt at styre vandbalancen omhyggeligt under brug af elektrokemiske systemer baseret på PFSA-membraner. En anden alvorlig konsekvens af tilstedeværelsen af vand er at operation er begrænset til temperaturer under 100 grader C ved atmosfærisk tryk. Ved så lave temperaturer er katalysatoren senstitiv over for urenheder og mellemprodukter, der kan adsorberes på overfladen. Den nyeste udvikling inden for brug af protonledende polymermembraner inden for elektrokemi går imod højere temperaturer. Dette sker baseret på syredopet polybenzimidazole (PBI) og dets blandingspolymerer. Anvendeligheden af dette system er blevet demonstreret for anvendelsestemperaturer op til 200 grader C på Kemisk Institut, og det danner grundlag for det eksperimentelle arbejde, der er blevet gennemført i det foreliggende projekt